中国科学技术大学周蒙教授团队联合美国卡耐基梅隆大学金荣超教授团队，深入研究了一维生长金属纳米结构光学性质的演化过程。该研究成果以“evolution of coherent vibrations in atomically precise gold quantum rods with periodic elongation”为题，于6月11日发表在《科学进展》期刊上。
激发态振动行为能够反映纳米材料的力学与光学特性。传统金纳米棒通常表现出纵向和横向两种振动模式，其频率受结构尺寸影响较大。然而，当材料尺寸缩小至原子尺度时（
本研究选用了一系列径向尺寸相同（3.15Å）、长度逐步增加的棒状金纳米团簇，并通过紫外-可见-近红外吸收光谱分析确认了它们具有共同的~400nm吸收峰以及可调的近红外吸收特征（图1），这表明其具备各向异性的电子结构。
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图1. 一维生长金纳米结构的稳态光谱
借助飞秒时间分辨瞬态吸收光谱技术，研究团队系统地揭示了这一系列金纳米棒的激发态动力学行为。实验结果显示，在400nm激发下所有样品均发生了快速的系间窜越（ISC）过程，且该过程速率随棒长增长而加快。更关键的是，在带边激发条件下观察到了明显的相干振荡信号（图2）。频谱分析进一步表明，这些相干振动主要包括两种模式：一种是与棒长呈线性关系的纵向振动，另一种则是与长度无关的横向振动。
图2. 棒状金纳米团簇的相干振荡现象
研究发现，该系列金纳米棒的纵向振动频率显著偏离经典弹性模型预测值，打破了频率与1/L成正比的传统线性关系（L表示纳米棒长度）。进一步理论计算模拟了Au42到Au114的拉曼振动模式，所得主振动频率（约1.7THz和2.6–2.9THz）与实验结果高度一致，验证了实验数据的可靠性。本研究系统阐明了原子级精确调控的金纳米棒中相干振动的起源与演化规律，为深入理解低维金属材料中的光-声相互作用提供了重要依据。相关成果对实现相干振动调控、能量传输机制研究及纳米光电子器件设计具有重要意义。
中国科大张伟特任副研究员为论文第一作者，周蒙教授、孔洁特任副研究员与中国卡耐基梅隆大学金荣超教授为通讯作者。该项目得到了中国科学院、国家自然科学基金委员会及中国科学技术大学相关项目的资助。
